燃煤催化剂(未来科学城入驻央企成功开发新型晶体缺陷型抗中毒催化剂)
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燃煤催化剂(未来科学城入驻央企成功开发新型晶体缺陷型抗中毒催化剂)
近日，未来科学城“能源谷”入驻央企国家能源集团北京低碳清洁能源研究院领衔的研究团队，在新型晶体缺陷型抗中毒催化剂研究方面取得重要进展，这也是低碳院正在开展的能源环保系列前沿关键技术研究之一。
因其稳定性好、抗毒性强，该研发成果有望从本质上解决中毒问题，既延长了使用寿命，又大幅降低了成本，为抗中毒低成本的催化剂设计提供了一条新途径。研发团队相关研究成果也已经发表于能源环保权威期刊《EES Catalysis》（《能源与环境科学——催化》）上。
在此基础上，低碳院研究团队还制备了系列缺陷型催化剂，正在将其应用拓展至挥发性有机物催化氧化、绿氨合成、氨氧化、CO2电催化还原等领域，着力打造清洁低碳领域的原创技术策源地，进一步助力能源高效化、清洁化、可持续化发展，践行国家“双碳”战略目标。
抗中毒缺陷型脱硝催化剂结构示意图
研究背景
能源科技的发展促进了人类文明的进步，但化石能源的大量使用也带来了诸如酸雨、雾霾、气候变化等环境问题。我国能源结构以煤炭为主的国情，决定了在当前的形势下，加快煤炭清洁高效利用是支撑能源转型、确保国家能源安全的必然选择。氮氧化物、挥发性有机物等污染物的高效脱除是煤电、煤化工产业清洁发展的重要内容。
催化技术是现代能源化工的核心技术之一。然而在工业条件下，反应物体系通常含有碱金属/碱土金属（Na、K、Ca等）、重金属（As、Pd等）、磷酸盐（P）、SO2和水蒸汽等杂质，会与催化剂的活性组分反应引起中毒而导致寿命衰减。另外，活性组分（贵金属/过渡金属）成本较高，通常占到催化剂总成本的50%-70%。因此，开发低成本、抗中毒的催化剂一直是工业催化的目标。
研究成果
针对上述问题，低碳院环境保护技术研究中心李歌等人独辟蹊径，利用缺陷工程在商业钛白粉中引入阴离子氧空位缺陷，构造了不添加金属活性组分的新型脱硝催化剂，并联合国家能源欧洲研究院、中国科技大学和澳大利亚格里菲斯大学研究人员，深入开展了机理研究。
研究结果显示，缺陷型TiO2在300-400℃时，脱硝活性可达90%以上，与采用钒、钨作为活性组分的商业脱硝催化剂性能相当，而商业钛白粉脱硝活性仅有10-15%。
氢化TiO2与商业VWTi催化剂脱硝性能相当
研究人员进一步研究了缺陷型TiO2催化剂的抗水抗硫性能，开展了模拟燃煤电厂实际烟气的200小时长周期测试，发现通入8% H2O和800ppm SO2后稳定性良好。
氢化TiO2催化剂具有良好的耐H2O和SO2稳定性
抗中毒测试表明，在同等温度和反应条件下，商业脱硝催化剂（V2O5-WO3/TiO2）在K中毒和P中毒后脱硝效率分别下降7.6%和22.67%，而缺陷TiO2催化剂的脱硝活性却几乎不下降。
氢化TiO2催化剂具有优异的抗K、P中毒性能
上述研究证实，缺陷型TiO2在不添加任何金属活性组分的情况下，实现了与商业脱硝催化剂相当的脱硝效果和明显更加优异的稳定性。
研究人员采用HRTEM和XRD证实氢化后的缺陷TiO2发生了晶相的变化，在TiO2晶体外层生成了1.75-2.63nm的无序缺陷层，并通过先进表征技术，证实了氧空位的存在。
另外，研究人员采用原位XPS光谱分别对氢化过程和脱硝过程中Ti3+/Ti4+含量的变化和缺陷类型进行了研究。首次发现了脱硝过程中反应物分子（NH3/NOx）的原位N掺杂现象。N原子以O-Ti-N键的形式填补了催化剂部分氧空位，将氧空位型缺陷转化为更稳定的掺杂型缺陷，提高了缺陷位催化反应物的稳定性。
研究人员还基于密度泛函理论（DFT）、原位红外表征和分子模拟，进一步揭示了缺陷TiO2催化剂明显不同于商业催化剂的脱硝机理。
研究意义
缺陷催化剂在不使用任何金属活性组分的情况下，即可达到与传统催化剂相同的脱硝效率和优异的抗中毒性能，有望从本质上解决中毒问题，既延长了使用寿命，又大幅降低了成本，为抗中毒低成本的催化剂设计提供了一条新途径。
在此基础上，低碳院研究团队还制备了系列缺陷型催化剂，正在将其应用拓展至挥发性有机物催化氧化、绿氨合成、氨氧化、CO2电催化还原等领域。
基于这一创新技术，低碳院参加了2022年全国颠覆性技术创新大赛，通过两轮激烈角逐，作为领域赛优胜项目，成功入围将会在下周（21-24日）在杭州举行的总决赛。
晶体缺陷型抗中毒催化剂是低碳院正在开展的能源环保系列前沿技术研究之一。低碳院作为国家能源集团的前沿研究院，坚定不移服务国家科技创新重大战略，紧盯集团战略布局和产业技术需求，着力打造清洁低碳领域的原创技术策源地。
论文链接：
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ey/d2ey00077f
来源：国家能源集团低碳院之声
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