氧电极(厦门大学：基于功能分子调控LiO2歧化的氧电极过程研究)

Posted 2023-05-30

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氧电极(厦门大学：基于功能分子调控LiO2歧化的氧电极过程研究)

近日，厦门大学董全峰教授课题组在锂氧气电池液相催化剂的研究中取得重要进展，相关研究成果以“Redox Mediator with the Function of Intramolecularly Disproportionating Superoxide Intermediate Enabled High-Performance Li–O2 Batteries”为题发表在Advanced Energy Materials上（DOI：10.1002/aenm.202102764）。

锂氧气电池以金属锂为负极，以空气中的氧气作为正极活性物质，通过基于Li2O2的生成与分解实现能量的存储与转化，具有极高的理论能量密度。然而，迟滞的氧电极多相反应动力学使得充放电过程的极化严重、放电产物对电极的钝化及充电时的不完全分解使得电池可逆性较低、具有高反应活性的中间产物（LiO2，O2－）会引发多种副反应。针对上述问题，董全峰教授课题组长期致力于锂氧气电池空气电极的功能设计，并取得一系列研究成果（Adv. Energy Mater., 2020, 10, 2001592；Chem, 2018, 4, 2685−2698; Adv. Energy Mater., 2018, 8, 1800089; Energy Environ. Sci., 2012, 5, 9765−9768; ACS Catal.,2018, 8, 7983−7990）。

该工作在前期研究基础上进一步开展氧气电极液相催化研究，首次将2,2'-偶氮-双(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)二铵盐（ABTS）分子引入锂氧气电池体系。在放电过程中，高度对称ABTS分子两端的各有一个SO3-和NH4+离子对，有如“钳形”，可俘获两个LiO2分子，形成ABTS(LiO2)2中间产物，使其发生分子内歧化反应，促进电解液中Li2O2产物的快速生成，抑制超氧化物相关的副反应并改善了氧气正极的钝化问题；充电时，由于ABTS自身可以发生可逆的氧化还原反应和良好的电子转移能力，可以作为一种高效的氧化还原介质（RM）改善Li2O2氧化分解动力学。通过上述放电和充电过程中的双功能作用，实现了锂氧气电池更低的充放电过电位，更高的放电容量以及更长久的循环。

该工作在董全峰教授和郑明森教授的共同指导下完成。2018级博士生孙宗强和2015级iChEM博士生林晓东（已毕业）为论文的共同第一作者。理论计算部分由袁汝明副教授完成，博士生窦文杰、谭艳艳、胡阿娟、侯晴也参与了部分工作，翁培敏在紫外可见光谱测试、朱礼林在拉曼光谱测试给予了帮助。该工作得到了国家自然科学基金委（项目批准号：U1805254、U1705255、21773192、22072117、22179112）的资助。

来源：厦门大学

论文链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202102764