水样中N-DBP前体物-天冬氨酸去除方法

Posted 2023-01-13 浓度

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　　溶解性有机氮(DON)是原水中溶解性有机物(DOM)和溶解性总氮(TDN)的重要组成部分[1]。在饮用水生产过程中，氯化消毒极易使DON反应生成具有强“三致”作用的含氮消毒副产物(N-DB-Ps)，包括卤代硝基甲烷(HNMs)､卤代乙腈(HANs)､亚硝胺等[2]，严重影响饮用水安全，已受到越来越多的关注。由于这些副产物的前体物主要由NH类､氨基类､腈类､嘌呤､嘧啶､硝基化合物等组成，种类多､亲水性强且分子质量小等[3]，一般不易在常规给水处理工艺中被去除。Lee等[4]､刘冰等[5]､李伟等[3]､刘成等[6]的研究表明，在给水处理的常规混凝沉淀工艺中，DON的去除率只能维持在15% ～20%左右，且主要去除的是相对分子质量大的DON，而相对低分子质量的DON去除却很少。活性炭作为一种应用广泛的吸附剂，具有工艺简单，操作方便的优点，对小分子有机物的吸附较为有效[7]。

　　氨基酸是饮用水原水中有机氮的重要组分，且氨基酸是水中小分子DON的典型代表，Shan等[8]对含天冬氨酸在内的12种有机氮化合物进行了氯化及氯化-臭氧实验后发现，天冬氨酸在2种情况下均会产生一定量的HNMs。而王超等[9]的研究也表明，在20种基本氨基酸中，经氯消毒后天冬氨酸的卤乙酸和卤乙腈生成潜能均高于其他种类氨基酸。鉴于此，本研究选取天冬氨酸配置含小分子DON的模拟原水，采用椰壳活性炭作为吸附剂，通过实验来考察其对模拟水样中DON的吸附性能，分析pH 和吸附时间对吸附性能的影响，并通过吸附动力学､吸附等温平衡以及吸附热力学实验，分析其吸附机理，旨在为有效去除饮用水中的DON提供理论依据。

　　1 实验部分

　　1.1 实验药剂与材料

　　L-天冬氨酸:分析纯，用于配置DON水样;氢氧化钠:分析纯，用于调节水样的碱度及总氮浓度的测定;盐酸:优级纯，用于调节水样的酸度及总氮浓度的测定;过硫酸钾:优级纯，用于测试TN浓度;椰壳活性炭:12～20目，干燥，pH8～10，碘吸附值700～800mg/g，比表面积1100m2/g，灰分5%。

　　1.2 分析仪器

　　实验采用的分析仪器有:CARY50紫外/可见分光光度计(美国Varian公司)､SHY-2A型水浴恒温震荡器(江苏金坛市医疗仪器厂)､HQ11d型pH计(美国HACH公司)､实验室超纯水机(湖南科尔顿水务有限公司)。

　　1.3 实验方法

　　1.3.1 活性炭的预处理

　　首先，将椰壳活性炭破碎后，依次过20､30目的筛网，取20～30目部分;其次，用超纯水清洗3次，以去除灰尘及溶解性盐类;其三，将活性炭放入烧杯中加热煮沸2h，取出活性炭再用超纯水清洗3次，将活性炭放入烘箱，在温度105℃下烘干24h，然后密封备用。

　　1.3.2 模拟水样的配置

　　根据实验方案设计，利用L-天冬氨酸和超纯水配置模拟水样，模拟水样DON质量浓度(以氮计)分别为1､3､4､5､6､7､8､9､10和20mg/L。按质量浓度分别装瓶密封冷藏备用。

　　1.3.3 吸附实验

　　根据实验方案，取100mL设计质量浓度的模拟水样放入250mL的锥形瓶中，加入预定量的活性炭，用封口膜封口后在温度为303K､转速为150r/min的水浴恒温震荡器中震荡预定时间，然后取水样过0.45μm滤膜后测定DON浓度。

　　1.3.4 吸附等温实验

　　根据实验方案，取100mL设计质量浓度的模拟水样放入250mL的锥形瓶中，加入预定量的活性炭，用封口膜封口后在转速为150r/min的水浴恒温震荡器中震荡24h，然后取水样过0.45μm滤膜后测定DON浓度。在实验中，水浴恒温震荡器的温度依序分别控制为303K､323K和343K。吸附平衡时的吸附量为

　　式中:qe表示平衡吸附量，mg/g;c0表示初始的天冬氨酸浓度，mg/L;ce表示吸附平衡时水样中的天冬氨酸浓度，mg/L;m表示投加的活性炭质量，g;V表示水样的体积，L。

　　1.3.5 吸附动力学实验

　　分别取DON初始浓度为5､10和20mg/L的模拟水样100mL，分别置于250mL的锥形瓶中，在303K､150r/min的水浴恒温震荡器中震荡，分别在不同的时段取样，过0.45μm滤膜后测定DON浓度。任一时刻t的吸附量为:

　　式中:qt表示t时刻的吸附量，mg/g;ct表示t时刻水样中的天冬氨酸浓度，mg/L。

　　1.4 分析方法

　　DON浓度可采用差减法计算得到[10，11]，即DON=TDN-NO-2 -NO-3 -NH+4 或DON=TKNNH+4 。本实验由于采用的是模拟水样，水样中只有溶解性DON，故可采用碱性过硫酸钾法[11]测得TN浓度作为DON浓度。。

详情请下载：椰壳活性炭对水中N-DBP前体物的吸附